近年來(lái)，水環(huán)境中新污染物大量排放，對(duì)水生生物和人體健康存在潛在威脅，其治理已成為我國(guó)可持續(xù)發(fā)展的重大戰(zhàn)略需求。三氯生是一種人工合成的抗菌劑類新污染物，廣泛分布于各種水環(huán)境中，且殘留的三氯生不易被降解，危害水生生物和人類健康。目前，三氯生的微生物分解代謝機(jī)制尚未被解析，研究三氯生的微生物分解代謝及酶學(xué)催化機(jī)制，對(duì)去除其在環(huán)境中的污染具有重要意義。
2024年7月16日，浙江大學(xué)生命科學(xué)學(xué)院呂鎮(zhèn)梅教授團(tuán)隊(duì)在美國(guó)化學(xué)學(xué)會(huì)（ACS）旗下的Environmental Science & Technology以副封面論文的形式在線發(fā)表了題為“Triclosan Dioxygenase: A Novel Two-component Rieske Nonheme Iron Ring-hydroxylating Dioxygenase Initiates Triclosan Degradation”的研究成果。該研究揭示了一種新型Rieske型非血紅素亞鐵雙加氧酶TcsAB催化新污染物三氯生起始生物降解的分子機(jī)制。
三氯生是水環(huán)境中被高頻檢出的新污染物之一，也是藥物及個(gè)人護(hù)理產(chǎn)品類難降解有機(jī)污染物，尤其自新冠疫情爆發(fā)之后，其對(duì)生物的毒理及其環(huán)境修復(fù)研究受到廣泛關(guān)注。目前關(guān)于三氯生起始降解特異性酶的研究，僅有雙加氧酶TcsAB被報(bào)道，但其具體的催化分子機(jī)制并未被研究透徹。該工作以實(shí)驗(yàn)室前期合成的編碼三氯生雙加氧酶基因tcsAB為研究對(duì)象，通過異源表達(dá)、酶活性測(cè)定、蛋白結(jié)構(gòu)預(yù)測(cè)、底物與配體分子對(duì)接、定點(diǎn)突變等生物化學(xué)與分子生物學(xué)方法，闡明了雙加氧酶TcsAB參與新污染物三氯生起始生物降解的具體催化功能。
圖為雙加氧酶TcsAB催化三氯生起始生物降解的分子機(jī)制
總的來(lái)說，這項(xiàng)工作揭示了尚未知曉的微生物起始降解三氯生的分子機(jī)制，解析了新型雙加氧酶TcsAB和三氯生結(jié)合關(guān)鍵活性位點(diǎn)，并為后續(xù)TcsAB的理性設(shè)計(jì)提供素材。該工作的研究能夠?yàn)榄h(huán)境中三氯生的監(jiān)測(cè)及三氯生雙加氧酶的生態(tài)功能的研究奠定基礎(chǔ)。
浙江大學(xué)生命科學(xué)學(xué)院博士生殷一然為論文的第一作者，博士后任浩和吳昊參與了該論文的研究，呂鎮(zhèn)梅教授為該論文通訊作者。該研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金、浙江省自然科學(xué)基金、浙江省大學(xué)生科技創(chuàng)新活動(dòng)計(jì)劃等資助。
